Provavelmente não. Os modernos sistemas de criptografia são projetados em torno de geradores de números aleatórios criptográficos, e sua saída é projetada para ser estatisticamente indistinguível da verdadeira aleatoriedade. O aprendizado de máquina geralmente é baseado na descoberta de padrões estatísticos nos dados e, com dados verdadeiramente aleatórios, não há nenhum. Mesmo para criptografia defeituosa em que há algum pequeno padrão a ser encontrado, a grande quantidade de aleatoriedade na entrada sobrecarrega qualquer tentativa direta de descriptografar o texto cifrado.
Além disso, não há heurística que você possa usar para saber se está chegando perto de uma descriptografia correta - um único palpite em uma tecla, por exemplo, embaralha completamente a saída (culpe Hollywood por mostrar descriptografia na tela como algumas palavras cruzadas onde as letras corretas se encaixam). Esse tudo ou nada exclui a descoberta de algoritmos por meio de um processo de aprendizado de máquina, mesmo quando você possui a chave de criptografia. O melhor que você pode fazer é a força bruta de todos os algoritmos conhecidos. Se você não tiver a chave, também precisará aplicar força bruta em todas as chaves possíveis.
Você pode explorar a dificuldade do problema tentando adivinhar o valor da semente usado para um gerador de números aleatórios. Usando o Mersenne Twister RNG (o padrão usado no Python, por exemplo), a entrada pode ser o padrão de bits para 624 números inteiros não assinados de 32 bits, e a saída pode ser os 32 bits da semente usada para gerar essa série. A razão pela qual sugiro esses números específicos é porque é realmente possível quebrar Mersenne Twister com tantos dados. No entanto, ainda acho que as abordagens de ML seriam inteiramente a ferramenta errada para fazê-lo.
Outra variante simples seria ver se você pode ensinar uma rede a produzir ou reverter um hash criptográfico. Você pode começar com um problema conhecido, como o MD5. A entrada e a saída podem ter 80 bits, o que simplifica a arquitetura e o pipeline o suficiente para que você possa montar esse teste em poucas horas. Embora se saiba que o MD5 está comprometido, acho que não há chance de você ensinar uma rede neural a encontrar qualquer padrão.
Um detalhe importante: se você deseja "quebrar" uma criptografia, não poderá usar a chave como um valor conhecido. As chances são de que, mesmo que você forneça a chave para um processo de ML, ele não poderá aprender a descriptografar.