A maneira que eu gosto de ver é que o volume Truecrypt é como um dispositivo dentro de um dispositivo. Quando você "ejeta" um dispositivo de um computador, está basicamente dizendo "Ei, termine o que está fazendo e pare de usar este dispositivo". Quando eu estava usando minha unidade USB criptografada com o Truecrypt, tive a mesma pergunta - se eu poderia removê-lo ou ejetar de um ponto (Windows). A resposta predominante foi que é uma prática recomendada desmontá-lo do Truecrypt para que o Truecrypt possa concluir o que estava fazendo e parar de ativar o uso do volume.
Eu tenho uma experiência limitada no uso do Truecrypt no MacOS, no entanto, eu diria que você deve ejetá-lo através do Truecrypt. Simplesmente ejetar o volume através do Finder pode fechar a parte frontal, mas como ainda é exibido como montado no Truecrypt, pode não ser seguro.
Na parte inferior desta página , clique em Desmontar para ejetar o volume e criptografar os dados. Concordo que a aposta mais segura seria desmontá-lo do Truecrypt.
Espero que isso ajude você na sua busca de conhecimento :-)